In Situ Observation of Post‐CO Intermediates to Decode C─C Coupling Pathways in CO_2 Electroreduction

機関リポジトリ (HANDLE) オープンアクセス
  • Sun, Mingxu
    南京航空航天大学 九州大学先導物質化学研究所 九州大学大学院理学研究院化学部門
  • Rocabado, David S. Rivera
    広島大学 大阪公立大学 大阪公立大学
  • Cheng, Jiamin
    九州大学ネガティブエミッションテクノロジー研究センター
  • 野口, 朋寛
    九州大学先導物質化学研究所
  • 堂ノ下, 将希
    九州大学先導物質化学研究所
  • 松鵜, 恭弘
    九州大学大学院理学府化学専攻
  • 東, 学
    九州大学先導物質化学研究所
  • 藤ヶ谷, 剛彦
    九州大学大学院工学研究院応用化学部門 九州大学分子システム科学センター 九州大学カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所
  • 石元, 孝佳
    広島大学
  • 山内, 美穂
    九州大学先導物質化学研究所 九州大学ネガティブエミッションテクノロジー研究センター 九州大学カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所 東北大学材料科学高等研究所

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説明

Electrocatalytic carbon dioxide (CO_2) reduction reaction (CO_2RR) has emerged as a promising strategy for sustainable energy conversion and carbon utilization. Despite intensive research efforts, the understanding of intermediates and pathways leading from CO_2RR to multicarbon (C_<2+>) chemicals remains incomplete. The challenge is to gain insight into the activation of adsorbed CO and the subsequent pathways. Here, we design a specially tailored Cu nanowire array facing a hydrophobic interface as an electrode to highly enhance Raman signals in the in situ environment, allowing sensitive observation of the sequential change of various elusive intermediates during CO_2RR, such as CO, CH_2, CO coexisting with CH_2, CH_2CO, and CH_3. Density functional theory calculations reveal that the C─C coupling during CO_2RR originates from an asymmetric coupling between CH_2 and CO to form CH_2CO, identified as the rate-determining step in the formation of C_<2+> products. These findings deepen the understanding of the C─C coupling processes, which are crucial for advancing catalyst development in electrochemical CO_2 upgrading.

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詳細情報 詳細情報について

  • CRID
    1050585869110503424
  • NII書誌ID
    AA0052535X
  • ISSN
    15213773
    14337851
  • HANDLE
    2324/7360333
  • 本文言語コード
    en
  • 資料種別
    journal article
  • データソース種別
    • IRDB

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