メチル基修飾した窒素置換SBA-15を触媒とする<i>β</i>,<i>γ</i> -不飽和アルコールとCO<sub>2</sub>から環状カーボネートへの変換反応における反応経路に関する考察

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タイトル別名
  • Reaction Pathways in the Chemical Transformation of CO<sub>2</sub> with <i>β</i>,<i>γ</i> -Unsaturated Alcohols into Cyclic Carbonates Catalyzed by Methylated Nitrogen-substituted SBA-15
  • Reaction Pathways in the Chemical Transformation of CO₂ with β,γ-Unsaturated Alcohols into Cyclic Carbonates Catalyzed by Methylated Nitrogen-substituted SBA-15

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抄録

<p>メチル基修飾した窒素置換SBA-15（MeNSBA-15）は，骨格中のメチル基修飾された窒素原子が触媒活性点として働き，不飽和アルコールとCO2からの環状カーボネート合成に対して触媒作用を有する。合成された不飽和環状カーボネートは様々な化成品の合成中間体になり得る有用な化合物である。MeNSBA-15のこの反応に対する触媒作用を解明するために，反応基質であるアルコール体とCO2のそれぞれの濃度に対するターンオーバー頻度（TOF）の変化を測定した。その変化の傾向から，CO2の触媒表面に対する親和性が不飽和アルコールよりも高く，反応中において活性点上でカルバメート種と呼ばれるCO2が活性化した種が存在すると考えた。このことにより，MeNSBA-15によってこの反応は，カルバメート種の生成，カルバメート上への不飽和アルコールの吸着，アルコールの脱プロトン化とそれに伴うC–O結合生成，分子内環化，生成物の脱離という5 段階の素過程を経て進行していると推定した。</p>

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