アルミナ修飾シリカゲル担持貴金属の水素化脱硫反応に対する触媒特性

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  • Catalytic Performance of Noble Metals Supported on Alumina-modified Silica Gel for Hydrodesulfurization Reaction

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抄録

貴金属担持シリカゲル（SiO2）およびアルミナ修飾シリカゲル（Al2O3-SiO2）のチオフェンの水素化脱硫反応に対する活性と触媒特性について検討した。Al2O3-SiO2は硝酸アルミニウム（Al（NO3）3・9H2O）水溶液を用いた含浸法により調製した。Pt/8 wt％ Al2O3-SiO2触媒は種々の担持貴金属触媒において高い水素化脱硫活性を示し，この活性は市販のCoMo/Al2O3系脱硫触媒の活性を上回るものであった。また，担持貴金属触媒の耐硫黄性について検討した結果，SiO2にAl2O3修飾を施すことによって担持貴金属触媒の耐硫黄性は向上し，とくに担持Pt触媒において著しい耐硫黄性の向上が見られた。Pt/Al2O3-SiO2触媒はチオフェンの水素化脱硫反応において，生成した不飽和C4炭化水素に対して高い水素化能を有していた。触媒は2-プロパノールの脱水反応，クメンの分解反応，XRD，水素吸着およびFT-IRによりキャラクタリゼーションした。その結果，Pt/8 wt％ Al2O3-SiO2の白金の分散度はPt/SiO2よりも著しく高く，その白金の粒子径は種々の担持貴金属触媒において最小となることが分かった。また，8 wt% Al2O3-SiO2はSiO2よりも高い酸性質を有していることが明らかとなった。さらに，8 wt% Al2O3-SiO2上にはBrönsted酸点が存在することが分かった。8 wt% Al2O3-SiO2担体に吸着させたチオフェンのFT-IRスペクトルより，チオフェン分子と8 wt% Al2O3-SiO2のBrönsted酸点との間には相互作用があることが明らかとなった。Pt/SiO2および8 wt% Al2O3-SiO2を用いた2層型触媒のHDS活性は，これらの触媒のHDS活性を合わせたものよりも高いことが分かった。これより，Pt/Al2O3-SiO2触媒におけるHDS反応にはスピルオーバー水素が関与していることが考えられる。Pt/Al2O3-SiO2触媒によるチオフェンの水素化脱硫反応では，Al2O3-SiO2上のBrönsted酸点およびPt粒子が活性点として作用することが明らかとなった。<br>

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